Elektronische Grenzflächeneigenschaften organischer Heterostrukturen für photovoltaische Anwendungen unter operando-Bedingungen

In organischen photovoltaischen Bulk-Heteroübergängen bildet die Angleichung der Energieniveaus an den Donor-Akzeptor-Grenzflächen die grundlegende Triebkraft, die stark gebundene Exzitonen in nutzbare elektrische Ladungen umwandelt. Lange Zeit wurde angenommen, dass die unter thermischem Gleichgewicht etablierte Grenzflächenenergetik unverändert bleibt, wenn eine Solarzelle unter Beleuchtung betrieben wird. Jüngste Operando-Photoemissionsstudien an verwandten Systemen mit schwach wechselwirkenden Grenzflächen haben jedoch begonnen, diese Annahme in Frage zu stellen, und weisen auf die Möglichkeit hin, dass Beleuchtung die Grenzflächenenergieniveaus erheblich verändern kann. In diesem Projekt werden wir solche Nichtgleichgewichts-Energetiken in modernsten organischen photovoltaischen Bulk-Heteroübergängen untersuchen. Um ihre intrinsische morphologische Komplexität zu überwinden, werden wir eine weltweit einzigartige Methodik entwickeln, mit der sich verborgene Grenzflächen mit hoher Präzision entwirren lassen. Über bestehende Ansätze hinaus werden wir die Operando-Experimente zu einer umfassenden Reihe ausweiten, indem wir Operando-Photoemission mit Operando-Inversphotoemission und Operando-Elektronenenergieverlustspektroskopie kombinieren. Zusammen werden diese Messungen ein vollständiges Bild der besetzten, unbesetzten und excitonischen Zustände unter Beleuchtung liefern. Parallel dazu werden wir einen selbstkonsistenten theoretischen Rahmen schaffen, der die experimentellen Ergebnisse in einer einzigen kohärenten Beschreibung rationalisiert.