SFB 450 II-IV: Theorie zur optischen Kontrolle zeitabhängiger Prozesse in Molekülen, Clustern und deren Reaktionen (Teilprojekt C 2)

Der Aufbau des konzeptionellen Rahmens für die selektive und kontrollierbare Femtosekundenchemie von Clustern ist die Zielsetzung dieses Teilprojektes. Wir sind in der Lage mittels der Analyse unserer ab initio adiabatische und nichtadiabatische Mehrzustandsdynamik (MD) "on the fly" die Konformationsänderungen (Bindungsbrüche und Bindungsformierung) sowie interne Energieumverteilung (IVR) in komplexen Systemen unter Berücksichtigung aller Freiheitsgrade zu charakterisieren sowie deren Zeitskalen zu bestimmen. Dies ist für ionisierte und neutrale Cluster in Grund- und angeregten elektronischen Zuständen anwendbar. Darüber hinaus erlaubt unsere neue Strategie für die optimale Kontrolle mittels eines Zwischen-Targets (entsprechend dem lokalisierten Wellenpaket im elektronisch angeregten Zustand) den Verbindungsweg zwischen Anfangszustand und Targetmaterial im Grundzustand zu identifizieren und dadurch die Kontrollierbarkeit der Dynamik selbst im komplexen System zu ermöglichen. Unser zentrales Anliegen ist es, die Bedingungen zu finden, unter welchen die oben genannten ultraschnellen Prozesse beobachtet und gesteuert werden können, sowie die dafür verantwortlichen Mechanismen zu entschlüsseln. Z.B. ist der Vergleich zwischen experimentell- und theoretisch-optimierten Pulsen unabdingbar um zugrunde liegende Regeln der Steuerung zu etablieren. Gleichzeitig ist die Erstellung der Zusammenhänge zwischen optimierten Pulsformen und den verantwortlichen dynamischen Prozessen in Zusammenhang mit dem Inversionsproblem erforderlich. Dies geschieht in einer engen Zusammenarbeit mit dem Teilprojekt A1 Wöste/Lindinger/Bernhardt.