Humboldt-Universität zu Berlin

Sonderforschungsbereich 450

Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen



Forschungsprogramm

Im Sonderforschungsbereich "Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen" (Sfb 450) verfolgen wir das Ziel, die Konstellation von Elektronen und Kernen mittels entsprechend gestalteter Lichtfelder zu stören, die resultierenden  Bewegungsabläufe zu charakterisieren und sie zeitlich synchron in ihrem Verlauf so zu lenken, dass letztlich ein stabiler Zielzustand erreicht wird, der thermodynamisch oder photochemisch kaum selektiv erreicht werden kann. Dafür sind Lichtfeld und Bewegung, Ursache und Wirkung, prinzipiell und im Zusammenhang zu verstehen; „Analyse“ und „Steuerung“ stellen somit für das Gebiet der Elektronen- und Kerndynamik unter dem Einfluss strukturierter Laserfelder die zwei Pole dar, die unseren Sonderforschungsbereich bestimmen. Hierbei führte uns die bereits mehrfach erreichte Konvergenz von Experiment und Theorie zu neuen, realisierbaren Konzepten, die nicht nur die Tragfähigkeit des Themas, sondern auch dessen Wandlungsfähigkeit erwies.

In der ersten Förderperiode stand - experimentell wie theoretisch - die Analyse  von Reaktionen geeigneter Modellsysteme im Vordergrund. Die Anregung erfolgte zumeist mit einem möglichst kurzen transformlimitierten Puls, und der transiente Zustand des materiellen Systems wurde zeitverzögert mit einem zweiten Puls abgefragt. Die Dynamik äußert sich dabei in der Zeitabhängigkeit eines so gemessenen Signals. Also gingen wir unser Thema  vornehmlich über die Zeitdomäne an und versuchten, die Ergebnisse im Rahmen von Modellbildung und dessen theoretischer Ausführung zu verstehen. In der zweiten Förderperiode wurde das ursprünglich eher spekulative Ziel einer Steuerung sichtbar, zumindest für kleinere Systeme. Allgemein verbreiterte sich unser methodischer Ansatz, indem wir komplexere Anregungsfelder verwendeten und ihre Wirkung analysierten: So wurden u.a. im Experiment geeignete Modulatoren eingesetzt, und es wurde die Theorie der optimalen Kontrolle angewendet und ausgebaut. Das Lichtfeld mag dabei durchaus über ein längeres Zeitintervall andauern; hierbei werden seine spektralen Komponenten jedoch zeitlich - d.h. mit abgestimmter Phase - so eingesetzt, dass sie der jeweiligen Ortsverteilung der wesentlichen Kerne angepasst sind. In diesem Sinn kann man sagen, dass die Frequenzdomäne - allerdings kohärent verknüpft  - erneut wiedergewonnen wird, und zwar auch für die Analyse. Die experimentelle und theoretische Aufklärung aller Zusammenhänge eröffnet neuerdings somit eine vielschichtigere Verknüpfung der beiden Pole unseres Sonderforschungsbereiches „Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen“,  nämlich als Analyse durch Steuerung!
In der anstehenden dritten Förderperiode soll dieser Aspekt zum Leitmotiv unserer gemeinsamen Forschungsaktivitäten werden. Dabei bauen wir nicht nur auf die gewonnenen experimentellen Fähigkeiten zur Erzeugung komplexer Felder und zum theoretischen Verständnis der photoinduzierten Prozesse. Vielmehr unternehmen wir den Versuch, unser theoretisches und experimentelles Instrumentarium den Anforderungen gemäß so zu erweitern, dass es gelingt, die Kontrolle und Analyse ultraschneller photoinduzierter Reaktionen auf der vollen Breite der Systeme zusammenzuführen und thematisch auf das Leitmotiv hin zu fokussieren. Dafür soll die Auswahl der reaktiven Systeme auch künftig bei einfachen, nur wenige Atome umfassenden Molekülen bzw. Clustern beginnen. Die Arbeiten daran sollen experimentell beherrschbar und theoretisch streng nachvollziehbar sein. 
Sodann soll durch Vergrößerung des chromophoren Systems primär die Anzahl der aktiven Freiheitsgrade gesteigert werden, während der Umfang der passiven Bad-Freiheitsgrade durch Ankopplung von Liganden, durch Anlagern von Solvathüllen, Einbetten in Matrizen bzw. Lösungen oder Adsorption auf Oberflächen erhöht werden soll. Um deren spezifische Beiträge am reaktiven Ablauf zu kontrollieren, sollen vom IR bis zum UV reichende Lichtfelder in unterschiedlichen Intensitätsbereichen - möglicherweise in Kombination mit statischen Feldern - eingesetzt werden. So soll das erweiterte methodische Instrumentarium  in kooperativem Zusammenwirken von Experiment und Theorie bei allmählich zunehmender Komplexität der Systeme getestet werden, um letztlich damit auch komplizierte, Licht-getriebene selektive Reaktionen zu verstehen. Hierzu zählen beispielsweise photo-katalytische Elementarprozesse sowie optisch induzierte Konformationsänderungen in biophysikalisch relevanten molekularen Strukturen. Für diese und alle weiteren im Sonderforschungsbereich untersuchten Reaktionen wird unser gemeinsames, experimentelles und theoretisches Ziel anvisiert, über die Analyse (insbesondere durch Anregungs- und Abfrage-Pulse) und Steuerung (vornehmlich durch optimale Kontrolle) hinaus zu einer vertieften Analyse durch Steuerung zu gelangen.
Dieser Konzeption entsprechend gliedern wir den Sonderforschungsbereich auch weiterhin in drei die folgenden drei Projektbereiche:
A: Systeme mit wenigen aktiven Freiheitsgraden
B: Komplexe Systeme
C: Theorie

 
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